5.3. Lineaarse reaktsiooni teooria

Füüsikas on arvukalt selliseid olukordi, kus on oluline leida süsteemi reaktsioon välisele häiritusele. Sageli võib lugeda häiritust piisavalt nõrgaks ning piirduda häiritusest sõltuvates funktsioonides ainult lineaarse lähendusega. Tulemuseks on lineaarse reaktsiooni teooria.

5.3.1. Süsteemi lineaarne reaktsioon

Juhul kui süsteemile mõjub väline häiritus saab süsteemi Hamiltoni operaator esitada Schrödingeri esituses kujul

\[\hat{H}_{t}=\hat{H}^{0}+\hat{H}'_{t} ,\]

kus \(\hat{H}^{0}\) on häirimata süsteemi hamiltoniaan, mis ajast ei sõltu ja \(\hat{H}'(t)\) on välise häirituse operaator, mis üldjuhul sõltub ilmutatud kujul ajast. Olgu viimane esitatud kujul

\[\hat{H}'_{t}=\hat{A}g(t) ,\]

kus \(\hat{A}\) on ilmutatud kujul ajast mittesõltuv operaator ja \(g(t)\) on ette antud aja funktsioon, mida nimetatakse ka üldistatud väliseks jõuks. Eeldame, et \(\hat{A}\) on hermiitiline, \(\hat{A}^+=\hat{A}\). Siis \(g(t)\) on reaalne, kuna hamiltoniaan peab olema hermiitiline operaator.

Süsteemi statistiline operaator \(\hat{\rho}(t)\) rahuldab Liouville’i-von Neumanni võrrandit

\[i\hbar\frac{\partial \hat{\rho}(t)}{\partial t}=\left[\hat{H}^{0},\hat{\rho}(t)\right]+\left[\hat{H}'_{t},\hat{\rho}(t)\right] .\]

Olgu mingile füüsikalisele suurusele vastab operaator \(\hat{B}\) (Schrödingeri esituses). Operaatori \(\hat{B}\) statistiline keskväärtus on

\[\langle\hat{B}\rangle_t=\mathrm{Tr}\left\{\hat{B}\hat{\rho}(t)\right\}\]

Eeldatakse, et häirituse puudumisel on süsteem termodünaamilises tasakaalus, kus \(\hat{\rho}(t)=\hat{\rho}^0\). Näiteks Gibbsi tasakaalulise kanoonilise ansambli puhul

\[\hat{\rho}^0=Z^{-1}\mathrm{exp}\left(-\frac{\hat{H}^0}{k_{\mathrm{B}}T}\right),\qquad Z=\mathrm{Tr}\left[\mathrm{exp}\left(-\frac{\hat{H}^0}{k_{\mathrm{B}}T}\right)\right],\qquad \mathrm{Tr}\hat{\rho}^0=1.\]

Termodünaamilises tasakaalus tähistame operaatori \(\hat{B}\) statistilist keskväärtust järgmiselt

\[\langle\hat{B}\rangle^0=\mathrm{Tr}\left\{\hat{B}\hat{\rho}^0\right\}.\]

Häirituse sisselülitamine viib süsteemi välja termodünaamilises tasakaalust. Lineaarse teooria raames huvitab meid, kuidas süsteem reageerib välisele häiritusele.

Eeldusel, et väline häiritus on nõrk, saame lineariseeritud Liouville’i-von Neumanni võrrandi

\[i\hbar\frac{\partial \hat{\rho}(t)}{\partial t}=\left[\hat{H}^{0},\hat{\rho}(t)\right]+\left[\hat{H}'_{t},\hat{\rho}^{0}\right].\]

Toome sisse kvantmehaanilise Liouville’i operaatori

\[\hat{L}_{t}=\hat{L}^{0}+\hat{L}'_{t} ,\]

kus \(\hat{L}^{0}\) on häirimata süsteemi Liouville’i operaator ja \(\hat{L}'_{t}\) on häiritusele vastav Liouville’i operaatori osa. Liouville’i operaatori definitsiooni kohaselt

\[\hat{L}_{t}\hat{f}=\hbar^{-1}\left[\hat{H}_{t},\hat{f}\right] ,\]

kus \(\hat{f}\) on suvaline operaator. Vastavalt sellele

\[\hat{L}^{0}\hat{f}=\hbar^{-1}\left[\hat{H}^{0},\hat{f}\right] , \qquad \hat{L}'_{t}\hat{f}=\hbar^{-1}\left[\hat{H}'_{t},\hat{f}\right] .\]

Eeldame, et lõpmata kauges minevikus oli süsteem termodünaamilises tasakaalus, \(\hat{\rho}(t)|_{t\to-\infty}=\hat{\rho}^0\). Sellisel juhul on lineariseeritud Liouville’i-von Neumanni võrrandi lahendiks

\[\hat{\rho}(t)= \hat{\rho}^{0} - i \int \limits_{-\infty}^{t}\mathrm{d}t' e^{-i(t-t')\hat{L}^{0}}\hat{L}'_{t'}\hat{\rho}^{0} .\]

Süsteemi iseloomustavale dünaamilisele suurusele vastab Schrödingeri esituses operaator \(\hat{B}\). Süsteemi kõrvalekaldumist termodünaamilisest tasakaalust, st süsteemi reaktsiooni välisele häiritusele, kirjeldab makroskoopilisel tasemel suurus

\[\Delta \langle \hat{B} \rangle _{t}=\langle \hat{B} \rangle _{t}-\langle \hat{B} \rangle ^{0}.\]

Leiame selle suuruse kasutades lineariseeritud Liouville’i-von Neumanni võrrandi lahendit

\[\Delta \langle \hat{B} \rangle _{t}=\mathrm{Tr}\left\{\hat{B}(\hat{\rho}(t)-\hat{\rho}^0)\right\}= - i \int \limits_{-\infty}^{t}\mathrm{d}t' \mathrm{Tr}\left\{\hat{B}e^{-i(t-t')\hat{L}^{0}}\hat{L}'_{t'}\hat{\rho}^{0}\right\}\]

Pidades silmas, et \(e^{\pm it\hat{L}^0}\hat{f}=e^{\pm\frac{i}{\hbar}t\hat{H}^0}\hat{f}e^{\mp\frac{i}{\hbar}t\hat{H}^0}\) suvalise \(\hat{f}\) korral, saame kirjutada

\[\begin{split}&\Delta \langle \hat{B} \rangle _{t}=- i \int \limits_{-\infty}^{t}\mathrm{d}t' \mathrm{Tr}\left\{\hat{B}e^{-\frac{i}{\hbar}(t-t')\hat{H}^{0}}\hat{L}'_{t'}\hat{\rho}^{0}e^{\frac{i}{\hbar}(t-t')\hat{H}^{0}}\right\}=- i \int \limits_{-\infty}^{t}\mathrm{d}t' \mathrm{Tr}\left\{\hat{B}(t-t')\hat{L}'_{t'}\hat{\rho}^{0}\right\},\\ &\hat{B}(t)=e^{\frac{i}{\hbar}t\hat{H}^{0}}\hat{B}e^{-\frac{i}{\hbar}t\hat{H}^{0}}\end{split}\]

Siin kasutasime seda, et jälje all võib operaatoreid tsükliliselt ümber tõsta. Näeme, et \(\hat{B}(t)\) on operaator Heisenbergi esituses, mis on genereeritud häirimata süsteemi Hamiltoni operaatori poolt. Arvestades, et \(\hat{L}'_{t}\hat{\rho}^0=\hbar^{-1}\left[\hat{H}'_{t},\hat{\rho}^0\right]\), saame tulemuseks

\[\begin{split}&\Delta \langle \hat{B} \rangle _{t}=- \frac{i}{\hbar} \int \limits_{-\infty}^{t}\mathrm{d}t' \mathrm{Tr}\left\{\hat{B}(t-t')\left[\hat{H}'_{t'},\hat{\rho}^0\right]\right\}= - \frac{i}{\hbar} \int \limits_{-\infty}^{t}\mathrm{d}t' \mathrm{Tr}\left\{\hat{B}(t-t')\hat{H}'_{t'}\hat{\rho}^0-\hat{H}'_{t'}\hat{B}(t-t')\hat{\rho}^0\right\}=\\ &\qquad - \frac{i}{\hbar} \int \limits_{-\infty}^{t}\mathrm{d}t' \mathrm{Tr}\left\{\left[\hat{B}(t-t'),\hat{H}'_{t'}\right]\hat{\rho}^0\right\}= - \frac{i}{\hbar} \int \limits_{-\infty}^{t}\mathrm{d}t' \mathrm{Tr}\left\{\left[\hat{B}(t-t'),\hat{A}\right]\hat{\rho}^0\right\}g(t').\end{split}\]

Saadud jälg on teatud keskväärtus tasakaalulises ansamblis. Seega võrdub süsteemi lineaarne reaktsioon

\[\Delta\langle \hat{B}\rangle _{t} = \int \limits_{-\infty}^{t}\mathrm{d}t' \, \Phi_{AB}(t-t')g(t'),\qquad \Phi_{AB}(t) = - \, \left(i\hbar\right)^{-1}\left\langle\left[\hat{A},\hat{B}(t)\right]\right\rangle^{0},\]

kus suurust \(\Phi_{AB}(t)\) nimetatakse reaktsioonifunktsiooniks. Näeme, et süsteemi reaktsioon \(\Delta\langle \hat{B}\rangle _{t}\) ajahetkel \(t\) on määratud välise häiritusega nii ajahetkel \(t'=t\), kui ka varasematel ajahetkedel \(t'<t\). Seega süsteemi reaktsioon on määratud muuhulgas ka häiritusega minevikus, niisiis arvestab valem hilinemisefektidega.

Saab ka näidata, et kui operaatorid \(\hat{A},\hat{B}\) on hermiitilised, siis reaktsioonifunktsioon on reaalne suurus. Seega, kui üldistatud jõud \(g\) ja reaktsioonifunktsioon \(\Phi_{AB}\) on reaalsed, siis süsteemi reaktsioon on ka reaalne suurus, mis on füüsikaliselt mõistlik.

5.3.2. Üldistatud vastuvõtlikkus

Kirjutame süsteemi reaktsiooni ümber kujul

(5.4)\[\Delta\langle \hat{B} \rangle _{t} = \int \limits_{0}^{\infty}\mathrm{d} \tau \, \Phi_{AB}(\tau)g(t-\tau) ,\]

kus integreerimismuutujalt \(t'\) on mindud üle uuele muutujale hilinemisajale \(\tau=t-t'\).

Toome sisse Fourier teisendused

\[\begin{split}&\Delta\langle \hat{B} \rangle _{t} = \frac{1}{2\pi}\int \limits_{-\infty}^{\infty} \Delta\langle \hat{B} \rangle _{\omega} e^{-i\omega t} \mathrm{d} \omega,\qquad g(t) = \frac{1}{2\pi}\int \limits_{-\infty}^{\infty} g(\omega) e^{-i\omega t} \mathrm{d} \omega,\\ &\Delta\langle \hat{B} \rangle _{\omega} = \int \limits_{-\infty}^{\infty} \Delta\langle \hat{B} \rangle _{t} e^{i\omega t} \mathrm{d} t,\qquad g(\omega) = \int \limits_{-\infty}^{\infty} g(t) e^{i\omega t} \mathrm{d} t.\end{split}\]

Kui \(g(t)\) on reaalne \(g^\ast(t)=g(t)\), siis selle Fourier teisend on kompleksne, kuid kehtib seos \(g^\ast(\omega)=g(-\omega)\).

Kombineerides reaktsiooni avaldis koos Fourier teisenditega saame

(5.5)\[\Delta\langle \hat{B} \rangle _{\omega} = \chi _{AB}(\omega)g(\omega),\qquad \chi _{AB}(\omega) = \int \limits_{0}^{\infty}\, \Phi_{AB}(\tau) e^{i\omega \tau} \mathrm{d} \tau.\]

Suurust \(\chi _{AB}(\omega)\) nimetatakse üldistatud vastuvõtlikkuseks välisele häiritusele, kuna see seob omavahel süsteemi reaktsiooni ja üldistatud jõu Fourier teisendite näol, \(\Delta\langle \hat{B} \rangle _{\omega}\) ja \(g(\omega)\) vastavalt.

Üldistatud vastuvõtlikkus on üldjuhul kompleksne

\[\chi _{AB}(\omega)=\chi _{AB}'(\omega)+i\chi _{AB}''(\omega),\]

kus \(\chi _{AB}'(\omega)\) ja \(\chi _{AB}''(\omega)\) on vastuvõtlikkuse reaalne ja imaginaarne osad vastavalt. Kui reaktsioonifunktsioon \(\Phi_{AB}(t)\) on reaalne suurus, siis \(\chi _{AB}^\ast(\omega)=\chi _{AB}(-\omega)\), ehk

\[\chi' _{AB}(-\omega) = \chi' _{AB}(\omega),\qquad \chi'' _{AB}(-\omega) = - \chi''_{AB}(\omega).\]

Seega on üldistatud vastuvõtlikkuse reaalosa sageduse paarisfunktsioon ja imaginaarosa – paaritu funktsioon.

On ka näha, et kohal \(\omega=0\) muudab \(\chi''_{AB}(\omega)\) märki ja \(\chi''_{AB}(0)=0\). Täiendavalt on lubatud ka selline käitumine, kui märgimuutus toimub lõpmatuse läbimisel

\[\lim\limits_{\omega\to0+}\chi''_{AB}(\omega)\to\pm\infty,\qquad \lim\limits_{\omega\to0-}\chi''_{AB}(\omega)\to\mp\infty.\]

Need käitumised on toodud pildil.

../_images/im53_1.svg

5.3.3. Kubo valem üldistatud vastuvõtlikkuse jaoks

Üldistatud vastuvõtlikkuse avaldis näeb välja praegu selliselt

\[\chi _{AB}(\omega) = - \frac{1}{i\hbar}\int \limits_{0}^{\infty} \left\langle\left[\hat{A},\hat{B}(\tau)\right]\right\rangle^{0} e^{i\omega \tau} \mathrm{d} \tau= - \frac{1}{i\hbar}\int \limits_{0}^{\infty} \mathrm{Tr}\left\{\left[\hat{\rho}^0,\hat{A}\right]\hat{B}(\tau)\right\} e^{i\omega \tau} \mathrm{d} \tau\]

Olgu

\[\hat{A}(t)=e^{\frac{i}{\hbar}t\hat{H}^{0}}\hat{A}e^{-\frac{i}{\hbar}t\hat{H}^{0}}\]

on operaator \(\hat{A}\) Heisenbergi esituses, mis on genereeritud häirimata süsteemi Hamiltoni operaatori poolt. Selle liikumisvõrrandiks on

\[\frac{\mathrm{d}\hat{A}(t)}{\mathrm{d}t}=\frac{1}{i\hbar}\left[\hat{A}(t),\hat{H}^0\right].\]

Käsitleme need valemid formaalselt ja lähme üle imaginaarsele ajale \(t\to\xi=-i\hbar\lambda\), kus \(\lambda\) on reaalne suurus, siis

\[\hat{A}(\xi)=e^{\lambda\hat{H}^{0}}\hat{A}e^{-\lambda\hat{H}^{0}},\qquad \frac{\mathrm{d}}{\mathrm{d}\lambda}\left(e^{\lambda\hat{H}^{0}}\hat{A}e^{-\lambda\hat{H}^{0}}\right)=-\left[\hat{A}(\xi),\hat{H}^0\right].\]

Integreerime edasi üle \(\lambda\) vahemikus \(0\ldots 1/k_\mathrm{B}T\)

\[e^{\frac{\hat{H}^{0}}{k_\mathrm{B}T}}\hat{A}e^{-\frac{\hat{H}^{0}}{k_\mathrm{B}T}}-\hat{A}=-\int\limits_0^{1/k_\mathrm{B}T}\left[\hat{A}(\xi),\hat{H}^0\right]\mathrm{d}\lambda.\]

Korrutame nüüd mõlemad pooled Gibbsi kanoonilise ansambli statistilise operaatoriga \(\hat{\rho}^0=Z^{-1}e^{-\frac{\hat{H}^{0}}{k_\mathrm{B}T}}\)

\[[\hat{\rho}^0,\hat{A}]=\hat{\rho}^0\int\limits_0^{1/k_\mathrm{B}T}\left[\hat{A}(\xi),\hat{H}^0\right]\mathrm{d}\lambda,\]

mis on tuntud Kubo samasusena. Selle samasuse abil saame esitada üldistatud vastuvõtlikkuse kujul

(5.6)\[\begin{split}\chi _{AB}(\omega) = & - \frac{1}{i\hbar}\int \limits_{0}^{\infty}\mathrm{d}\tau e^{i\omega \tau} \int\limits_0^{1/k_\mathrm{B}T}\mathrm{d}\lambda \mathrm{Tr}\left\{\hat{\rho}^0\left[\hat{A}(\xi),\hat{H}^0\right]\hat{B}(\tau)\right\}=\\ & - \int \limits _{0}^{\infty}\mathrm{d}\tau e^{i\omega \tau}\int \limits _{0}^{1/k_{B}T}\mathrm{d}\lambda \left\langle\frac{\mathrm{d}\hat{A}(\xi)}{\mathrm{d}\xi} \hat{B}(\tau)\right\rangle ^{0},\end{split}\]

kus \(\xi = -i\hbar\lambda\). Seda tulemust tuntakse Kubo valemina üldistatud vastuvõtlikkuse jaoks.

5.3.4. Häirituse adiabaatiline sisselülitumine

Me eeldasime Liouville’i-von Neumanni võrrandi lahendamisel, et lõpmata kauges minevikus oli süsteem termodünaamilises tasakaalus. Selle tagamiseks kasutatakse häirituse adiabaatilist sisselülitumist, mis seisneb selles, et üldistatud jõu avaldises tehakse üleminek

\[g(t)\rightarrow g(t) e^{\eta t} ,\]

kus \(\eta\) on lõpmata väike positiivne suurus \(\eta \rightarrow 0+\). Faktor \(e^{\eta t}\) tagab välise välja adiabaatilise sisselülitumise selles mõttes, et

  • \(t=-\infty\) korral on \(e^{\eta t}=0\) ja seega \(g(t)=0\)

  • lõplike aegade jaoks on meil \(e^{\eta t}= 1\)

Vaikimisi on eeldatud siin, et kõigepealt fikseeritakse aeg ja seejärel nimmakse piirile \(\eta \rightarrow 0+\).

Häirituse adiabaatilise sisselülitumise korral modifitseeruvad lineaarse reaktsiooni ja üldistatud vastuvõtlikkuse avaldised

\[\begin{split}&\Delta\langle \hat{B} \rangle _{t} = \lim\limits_{\eta\to0+}\int \limits_{0}^{\infty}\mathrm{d} \tau \, \Phi_{AB}(\tau)g(t-\tau)e^{\eta(t-\tau)} =\lim _{\eta\rightarrow 0+} \, \int \limits_{0}^{\infty}\mathrm{d} \tau \, \Phi_{AB}(\tau)g(t-\tau)e^{-\eta \tau},\\ &\chi _{AB}(\omega) = \lim _{\eta\rightarrow 0+} \, \int \limits_{0}^{\infty}\, \Phi_{AB}(\tau) e^{i(\omega+i \eta) \tau} \mathrm{d} \tau .\end{split}\]

kus eeldatakse, et aeg \(t\) on lõplik.

5.3.5. Monokromaatne väline häiritus

Kui väline häiritus on monokromaatne, siis \(g(t)\) Fourier teisendil on kuju

\[g(\omega)=2\pi g_\omega\left[\delta(\omega-\omega')+\delta(\omega+\omega')\right].\]

Sel juhul

\[g(t) = \frac{1}{2\pi}\int \limits_{-\infty}^{\infty} g(\omega) e^{-i\omega t} \mathrm{d} \omega=g_\omega e^{-i\omega t}+g_{-\omega} e^{i\omega t}.\]

Kuna üldistatud jõud on reaalne suurus \(g^\ast(t)=g(t)\), siis

\[g_{-\omega}= g^{\ast}_{\omega} .\]

Süsteemi reaktsioon on nüüd

(5.7)\[\begin{split}&\Delta\langle \hat{B} \rangle _{t}=\int \limits_{0}^{\infty}\mathrm{d} \tau \, \Phi_{AB}(\tau)g(t-\tau) = g_\omega\int \limits_{0}^{\infty}\mathrm{d} \tau \, \Phi_{AB}(\tau)e^{-i\omega(t-\tau)}+g_\omega^\ast\int \limits_{0}^{\infty}\mathrm{d} \tau \, \Phi_{AB}(\tau)e^{i\omega(t-\tau)}=\\ &g_{\omega} \, e^{-i\omega t} \, \chi_{AB}(\omega)+ g^{\ast}_{\omega} \, e^{i\omega t} \, \chi^{*}_{AB}(\omega),\end{split}\]

kus kasutasime vastuvõtlikkuse definitsiooni (5.5).

Kui \(\omega=0\), siis on tegemist statsionaarse välise häiritusega. Sellisel juhul \(g(t)=2g_0\) ja

\[\Delta\langle \hat{B} \rangle _{t}=g_0\left[\chi_{AB}(0)+ \chi^{*}_{AB}(0)\right]= 2g_0 \chi_{AB}'(0).\]

5.3.6. Välise häirituse energia neeldumine

Kui väline häiritus mõjub süsteemile, siis osa häirituse energiast neeldub süsteemis, muutudes soojuseks. Seda nimetatakse häirituse energia dissipatsiooniks.

Kui häiritus mõjub süsteemile, siis süsteemi makroskoopiline energia muutub. Olgu \(U\) süsteemi siseenergia. Klassikalisel juhul \(U=\langle \mathcal{H}\rangle\) ja \(\frac{\mathrm{d}U}{\mathrm{d}t}=\langle \frac{\mathrm{d}\mathcal{H}}{\mathrm{d}t}\rangle\), kus \(\mathcal{H}\) on Hamiltoni funktsioon.

Meil on kvantmehaaniline süsteem. Sel juhul vastab mingi klassikalisele suurusele \(O\) kvantmehaaniline operaator \(\hat{O}\) ning suururele \(\dot{O}\) operaator \(\hat{\dot{O}}=\frac{\partial \hat{O}_t}{\partial t}+\frac{1}{i\hbar}[\hat{O}_t,\hat{H}_t]\), vt (5.3). Kui klassikaline suurus on Hamiltoni funktsioon, siis

\[\hat{\dot{H}}=\frac{\partial \hat{H}_t}{\partial t}+\frac{1}{i\hbar}[\hat{H}_t,\hat{H}_t]=\frac{\partial \hat{H}_t}{\partial t}.\]

Seega siseenergia muutusele vastab kvantmehaaniline kaskväärtus \(\frac{\mathrm{d}U}{\mathrm{d}t}=\langle \frac{\partial \hat{H}_t}{\partial t}\rangle_t\). Kasutades hamiltoniaani kuju \(\hat{H}_t=\hat{H}^0+\hat{A}g(t)\) saame

(5.8)\[\frac{\mathrm{d}U}{\mathrm{d}t}=\left\langle \hat{A}\frac{\partial g(t)}{\partial t}\right\rangle_t=\langle \hat{A}\rangle_t \frac{\partial g(t)}{\partial t}.\]

Analüüsime erinevaid juhte

  • Monokromaatse välise häirituse korral kehtib meil

    \[\begin{split}&\frac{\partial g(t)}{\partial t}=-i\omega\left[g_\omega e^{-i\omega t}-g_{\omega}^\ast e^{i\omega t}\right],\\ &\langle \hat{A}\rangle_t=\Delta \langle \hat{A}\rangle_t+\langle \hat{A}\rangle^0= g_{\omega} \, e^{-i\omega t} \, \chi_{AA}(\omega)+ g^{\ast}_{\omega} \, e^{i\omega t} \, \chi^{*}_{AA}(\omega)+\langle \hat{A}\rangle^0,\end{split}\]

    kus (5.7) on võetud kasutusele. Seega siis

    \[\begin{split}&\frac{\mathrm{d}U}{\mathrm{d}t}=u_1(t)+u_2,\\ &u_1(t)=-i\omega\left[g_\omega^2 e^{-2i\omega t}\chi_{AA}(\omega)-g_\omega^{\ast2} e^{2i\omega t}\chi_{AA}^\ast(\omega)+\langle \hat{A}\rangle^0 \left(g_\omega e^{-i\omega t}-g_{\omega}^\ast e^{i\omega t}\right)\right],\\ &u_2=-i\omega|g_\omega|^2[\chi_{AA}^\ast(\omega)-\chi_{AA}(\omega)]=-2\omega|g_\omega|^2\chi_{AA}''(\omega).\end{split}\]

    Liige \(u_1\) muutub ajas harmooniliselt ja see vastab siseenergia harmoonilisele muutusele, mis on tingitud välisest häiritusest. Liige \(u_2\) on ajast sõltumatu ja vastab häirituse energia neeldumisele ehk dissipatsiooni protsessile. Selle neeldumise käigus suureneb süsteemi siseenergia välise häirituse energia arvelt.

    Olgu \(W\) välise välja poolt süsteemile üleantav võimsus (häirituse energia, mis süsteemis ajaühikus neeldub). Me saame leida \(W\), kui keskmistame \(\frac{\mathrm{d}U}{\mathrm{d}t}\) üle välise monokromaatse häirituse võnkeperioodi \(\overline{\frac{\mathrm{d}U}{\mathrm{d}t}}=\frac{\omega}{2\pi}\int\limits_0^{2\pi/\omega}\frac{\mathrm{d}U}{\mathrm{d}t} \mathrm{d}t\). Tulemuseks on

    (5.9)\[W=\overline{\frac{\mathrm{d}U}{\mathrm{d}t}}=u_2=-2\omega|g_\omega|^2\chi_{AA}''(\omega)= -\, \omega \, \chi ''_{AA}(\omega) \, \overline{g^{2}(t)}\]

    Seega energia neeldumine on määratud üldistatud vastuvõtlikkuse imaginaarse osaga. Kuna iga protsessiga kaasneb energia neeldumine \(W>0\), siis

    \[\begin{split}&\chi ''_{AA}(\omega)<0,\quad\mathrm{kui}\quad\omega>0 \nonumber \\ &\chi ''_{AA}(\omega)>0,\quad\mathrm{kui}\quad\omega<0 .\end{split}\]
  • Olgu väline häiritus statsionaarne, st \(\omega=0\). Kui nüüd \(\chi ''_{AA}(0)=0\), siis statsionaarse häirituse korral dissipatsioon puudub. Statsionaarse häiritusega kaasneb energia neeldumine, kui \(\chi ''_{AA}(\omega)\) muudab märki punktis \(\omega=0\) läbides lõpmatuse ja seega \(\lim\limits_{\omega\to 0}\omega\chi ''_{AA}(\omega)\neq 0\). Selleks peab olema

\[\chi ''_{AA}(\omega) \Big | _{\omega\rightarrow 0 \pm} \sim \mp \frac{1}{\omega}.\]
  • Mittemonokromaatse välise häirituse juhul sõltub üldistatud jõud \(g(t)\) ajast suvaliselt. Eeldatakse aga, et häiritus toimib lõpliku aja jooksul \(\lim\limits_{t\to\pm\infty}g(t)\to0\). Häirituse energia, mis neeldub kogu aja jooksul kui häiritus toimib, on määratud vahega

    \[U(t)|_{t=\infty}-U(t)|_{t=-\infty}=\int\limits_{-\infty}^\infty \frac{\mathrm{d}U}{\mathrm{d}t} \mathrm{d}t=\int\limits_{-\infty}^\infty W\mathrm{d}t.\]

    Meil kehtib

    \[\begin{split}&\frac{\partial g(t)}{\partial t}=\frac{1}{2\pi}\int \limits_{-\infty}^{\infty} (-i\omega)g(\omega) e^{-i\omega t} \mathrm{d} \omega,\\ &\langle \hat{A}\rangle_t=\Delta \langle \hat{A}\rangle_t+\langle \hat{A}\rangle^0=\frac{1}{2\pi}\int \limits_{-\infty}^{\infty} \chi _{AB}(\omega)g(\omega) e^{-i\omega t} \mathrm{d} \omega+\langle \hat{A}\rangle^0.\end{split}\]

    Kasutades (5.8) saame

    \[\begin{split}&\int\limits_{-\infty}^\infty W\mathrm{d}t=\int\limits_{-\infty}^\infty \frac{\mathrm{d}U}{\mathrm{d}t} \mathrm{d}t=-\frac{i}{(2\pi)^2}\int\limits_{-\infty}^\infty \mathrm{d}t \int \limits_{-\infty}^{\infty} \mathrm{d} \omega\int \limits_{-\infty}^{\infty} \mathrm{d} \omega' \chi _{AB}(\omega)g(\omega) e^{-i(\omega+\omega') t}\omega'g(\omega')-\\ &\qquad \frac{i}{2\pi}\langle \hat{A}\rangle^0\int\limits_{-\infty}^\infty \mathrm{d}t \int \limits_{-\infty}^{\infty} \mathrm{d} \omega g(\omega) e^{-i\omega t}\omega.\end{split}\]

    Paneme tähele, et sõltuvus ajast seisab meil ainult eksponentides. Nendest integraal on delta-funktsioon \(\int\limits_{-\infty}^\infty e^{\pm i\omega t}\mathrm{d}t=2\pi\delta(\omega)\), järelikult

    \[\begin{split}&\int\limits_{-\infty}^\infty W\mathrm{d}t=-\frac{i}{2\pi} \int \limits_{-\infty}^{\infty} \mathrm{d} \omega\int \limits_{-\infty}^{\infty} \mathrm{d} \omega' \chi _{AB}(\omega)g(\omega) \delta(\omega+\omega')\omega'g(\omega')- i\langle \hat{A}\rangle^0 \int \limits_{-\infty}^{\infty} \mathrm{d} \omega g(\omega) \delta(\omega)\omega=\\ &\frac{i}{2\pi} \int \limits_{-\infty}^{\infty} \mathrm{d} \omega \chi _{AB}(\omega)g(\omega)\omega g(-\omega) = -\frac{1}{\pi} \int \limits _{0}^{\infty}\omega \chi'' _{AA}(\omega)|g(\omega)|^{2} d\omega.\end{split}\]

    Viimases võrduses oli kasutatud, et \(\chi' _{AA}(\omega)\) ja \(\chi'' _{AA}(\omega)\) on paaris ja paaritu finktsioonid vastavalt.

5.3.7. Kramersi-Kronigi dispersiooniseosed

Süsteemi reaktsioon välisele häirituse on antud valemiga

\[\Delta\langle \hat{B} \rangle _{t} = \int \limits_{0}^{\infty}\mathrm{d} \tau \, \Phi_{AB}(\tau)g(t-\tau) ,\]

kus hilinemisaeg on seoses põhjuslikkuse printsiibiga positiivne, \(\tau\geq0\). Põhjuslikkuse printsiip on ka põhjus miks üldistatud vastuvõtlikkuse definitsioonis (5.5) on integreerimismuutuja mittenegatiivne. Kramersi-Kronigi dispersiooniseoste saamiseks see asjaolu ongi fundamentaalse tähendusega.

Üldistatud vastuvõtlikkuse definitsioonis (5.5) on sagedus \(\omega\) reaalne suurus. Oletame hetkeks, et sagedus on kompleksne \(\omega=\mathrm{Re}\omega+i\mathrm{Im}\omega\). Sel juhul

(5.10)\[\chi _{AB}(\omega) = \int \limits_{0}^{\infty}\, \Phi_{AB}(\tau) e^{i\tau\mathrm{Re}\omega -\tau\mathrm{Im}\omega} \mathrm{d} \tau.\]

Sellel avaldisel on järgmised omadused

  • Kui eeldada, et integraal \(\int \limits_{0}^{\infty}\, \Phi_{AB}(\tau) \mathrm{d} \tau\) koondub, siis ülemisel komplekstasandil, kus \(\mathrm{Im}\omega>0\), koondub samuti integraal (5.10) seoses lisafaktoriga \(e^{-\tau\mathrm{Im}\omega}\) ja \(\tau\geq0\).

  • Saab näidata, et vastuvõtlikkus (5.10) on analüütiline funktsioon ülemisel komplekspooltasandil \(\mathrm{Im}\omega>0\) ja see rahuldab Riemanni-Cauchy tingimusi. Kuna \(\tau\geq0\), järeldub valemist (5.10) piirväärtus

(5.11)\[\lim\limits_{\mathrm{Im}\omega\to\infty}\chi _{AB}(\omega)\to 0.\]
  • Vastuvõtlikkus (5.10) on analüütiline funktsioon ka reaalteljel, \(\mathrm{Im}\omega=0\), aga vastuvõtlikkusel võib olla poolus punktis \(\omega=0\), kui \(\chi _{AB}''(\omega)|_{\omega\to0\pm}\sim 1/\omega\). See vastab olukorrale, kui statsionaarse häirituse korral leiab aset energia dissipatsioon.

  • Sageduse reaalteljel kehtib ka

    (5.12)\[\lim\limits_{\omega\to\pm\infty}\chi _{AB}(\omega)\to 0.\]

    Matemaatiliselt saab seda tõestada Riemanni-Lebesque teoreemi abiga, aga füüsika seisukohalt on selge, et häirituse suurtel sagedustel ei jõua süsteem reageerida häiritusele ning vastuvõtlikkus saab nulliks.

Edasi räägime vastuvõtlikkusest (5.10). Eeldame alguses, et vastuvõtlikkusel ei ole poolust punktis \(\omega=0\). Kuna vastuvõtlikkus on analüütiline ülemisel komplekspooltasandil ja reaalteljel, siis vastuvõtlikkus on esitatav Cauchy integraalvalemiga kompleksmuutuja funktsiooni jaoks

\[\chi _{AB}(\omega)=\frac{1}{2\pi i} \oint_C\mathrm{d}\omega'\frac{\chi _{AB}(\omega')}{\omega'-\omega},\qquad \mathrm{Im}\omega>0,\]

kus kontuur \(C\) asub ülemisel komplekspooltasandil (vt vasakut pilti), kontuuri üheks osaks on poolring, nool näitab kontuuri läbimise positiivset suunda ja sagedus \(\omega\) paikneb kontuuri sees nii, et \(\omega'\neq\omega\).

../_images/im53_2.svg

Võtame nüüd kontuuri \(C\) poolringi raadius lõpmata suureks. Sel juhul läheb vastuvõtlikkus poolringil nulliks, kuna kehtivad (5.11) ja (5.12). See lihtsustab Cauchy integraalvalemi selliselt

(5.13)\[\chi _{AB}(\omega)=\frac{1}{2\pi i} \int\limits_{-\infty}^\infty\mathrm{d}\omega'\frac{\chi _{AB}(\omega')}{\omega'-\omega},\qquad \mathrm{Im}\omega'=0,\]

Originaalses vastuvõtlikkuse valemis on sagedus reaalne, seega huvitab meid kõigepealt piirjuht \(\mathrm{Im}\omega\to0+\). Selle piirjuhu leidmiseks kasutame Cauchy tüüpi integraali piirväärtuse valemi

\[\lim\limits_{\zeta\to z_0}\int_I\mathrm{d}z\frac{f(z)}{z-\zeta}=\pm i\pi f(z_0)+\mathrm{P}\int_I \mathrm{d}z\frac{f(z)}{z-z_0},\]

kus \(\mathrm{P}\int_I\ldots\) tähistab integraali peaväärtust, \(I\) on pidev joon komplekstasandil, \(f(z)\) on analüütiline funktsioon joonel \(I\), \(z_0\) on punkt joonel \(I\). Kui läheneme vasakult punktile \(z_0\) joone läbimise positiivse suuna suhtes, siis võetakse \(+\) märk esimeses liikmes, muidu \(-\) märk. Valides integreerimisjooneks \(I\) reaaltelge saame kirjutada meie juhu jaoks

\[\lim\limits_{\mathrm{Im}\omega\to 0+}\int\limits_{-\infty}^\infty\mathrm{d}\omega'\frac{\chi _{AB}(\omega')}{\omega'-\omega}= i\pi \chi _{AB}(\omega)+\mathrm{P}\int\limits_{-\infty}^\infty\mathrm{d}\omega'\frac{\chi _{AB}(\omega')}{\omega'-\omega},\]

kus \(\omega\) avaldise paremal poolel on reaalne suurus. Siin integraali peaväärtuse all mõistakse

\[\mathrm{P}\int\limits_{-\infty}^\infty\mathrm{d}\omega'\frac{\chi _{AB}(\omega')}{\omega'-\omega}=\lim\limits_{\delta\to0}\left[\int\limits_{-\infty}^{\omega-\delta}\mathrm{d}\omega'\frac{\chi _{AB}(\omega')}{\omega'-\omega}+ \int\limits_{\omega+\delta}^\infty\mathrm{d}\omega'\frac{\chi _{AB}(\omega')}{\omega'-\omega}\right].\]

Seega valemist (5.13) saame lõplikult reaalse sageduse \(\omega\) jaoks

\[\chi _{AB}(\omega)=\frac{1}{\pi i}\mathrm{P} \int\limits_{-\infty}^\infty\mathrm{d}\omega'\frac{\chi _{AB}(\omega')}{\omega'-\omega}.\]

Eraldades edasi vastuvõtlikkuse reaal- ja imaginaarosad, saamegi Kramersi-Kronigi dispersiooniseoseosi, mis seovad omavahel üldistatud vastuvõtlikkuse \(\chi_{AB}(\omega)\) reaal- ja imaginaarosad

\[\chi' _{AB}(\omega)=\frac{1}{\pi} \, \mathrm{P} \int \limits_{-\infty} ^{\infty} d\omega' \, \frac{\chi'' _{AB}(\omega')}{\omega' - \omega},\qquad \chi'' _{AB}(\omega)=-\frac{1}{\pi} \, \mathrm{P} \int \limits_{-\infty} ^{\infty} d\omega' \, \frac{\chi' _{AB}(\omega')}{\omega' - \omega}.\]

Seosed näitavad, et vastuvõtlikkuse reaal- ja imaginaarosad ei ole sõltumatud. Mõõtes vastuvõtlikkuse imaginaarosaga määratud välise häirituse energia neeldumisspektrit, on võimalik arvutada vastuvõtlikkuse reaalosa.

Tulemus oli saadud juhu jaoks, kui vastuvõtlikkusel ei ole poolust punktis \(\omega=0\). Kui poolus on siiski olemas, siis on vaja kasutada ülespool toodud paremal pildil kontuuri. Sellel kontuuril minnakse üle pooluse mööda väikest poolringi, mille raadius on lõpmata väike. Seega kontuuri sees jääb vastuvõtlikkus analüütiliseks.

Kui poolusepunktis käitub vastuvõtlikkuse imaginaarosa selliselt

\[\chi'' _{AB}(\omega)\Big | \, _{\omega\rightarrow 0 \pm} = - \frac{\mathcal{A}}{\omega},\]

kus \(\mathcal{A}\) on positiivne reaalarv, siis esimene dispersiooniseos jääb samaks, kuid teine modifitseerub ja saab kuju

\[\chi'' _{AB}(\omega)=-\frac{1}{\pi} \, \mathrm{P} \int \limits_{-\infty} ^{\infty} d\omega' \, \frac{\chi' _{AB}(\omega')}{\omega' - \omega} - \frac{\mathcal{A}}{\omega} .\]